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　　近日，北京理工大學前沿交叉科學研究院黃佳琦特別研究員在Advanced Functional Materials（《先進功能材料》，影響因子13.325）上發表了題為“Heterogeneous/Homogeneous Mediators for High-Energy Density Lithium–Sulfur Batteries: Progress and Prospects”的綜述性論文，討論了鋰硫電池中氧化還原反應動力學的機理，綜合分析了非均相和均相轉化介質設計的最新進展，并最終提出了從介質設計角度來構建高能量密度的鋰硫電池。論文通訊作者為黃佳琦特別研究員。

圖1 (a) 高硫負載/含量的鋰硫電池面臨的問題; (b) 轉化反應介質對高能量密度鋰硫電池的促進作用的示意圖

　　鋰硫電池因其高理論能量密度有望成為下一代高能量密度電池系統。然而，為了實現電池的實際應用，正極材料中硫的質量百分比和面載量需要顯著增加，這不可避免地使過程復雜化并導致嚴重的穿梭效應、緩慢的氧化還原動力學過程以及更嚴重的副反應（圖1a）。上述問題使得構建具有高硫含量、高面載量和低E/S比的高能量密度鋰硫電池變得更加困難。最近，合理設計有效的介質并將其應用于工作電池中，成為一種構建高能量密度鋰硫電池的有效方法（圖1b）。對于有助于電子或空穴轉移，并且在電化學能量系統中可以降低阻抗促進反應動力學的材料，研究人員用“介質”這一術語對其進行分類。引入介質可以有效增強鋰硫電池的氧化還原動力學并提高其反應效率，從而在高倍率下實現更好的活性材料利用率和穩定性。

圖2 有效的非均相和均相介質的設計原則：兩個最外面的圓圈表示非均相（青色）和均相（粉色）的共同工作范圍。“s”和“f”：“固體”和“液體”

　　在典型的鋰硫電池中，多硫化物總是以液相存在。在鋰硫電池的化學反應中，盡管非均相和均相介質以不同方式起作用，但是它們均能促進電荷轉移并增強相關反應的動力學。非均相介質充當電子或空穴傳輸的通道，通過表面結合氧化還原中間體來降低電荷轉移阻力和改變反應轉變狀態。均相介質則會在工作的電化學窗口內表現出某些氧化還原活性，因此通過化學方式起作用以活化氧化還原底物。在文中，研究人員簡要回顧了鋰硫電池中具有代表性的異相和均相介質。非均相介質主要利于穿梭效應的抑制、液液相變中的動力學增強和液固轉化過程的初始活化。在這種情況下，多硫化鋰和介質之間的相互作用是核心。均相介質主要負責可溶性物質的空間分布控制和非活性物質的再活化過程。從這方面來看，均相介質與固體硫/硫化鋰之間的相互作用起著主導作用。非均相或均相介質的開發將推動高性能鋰硫電池的發展，兩者的合理組合和理性設計更是一種有吸引力的構建高能量密度鋰硫電池的方案。隨著原子/分子模擬、分析方法和表征工具的進步，這一合理設計最終將成為可能。

作者簡介：

　　黃佳琦特別研究員2012年博士畢業于清華大學化學工程系，2016年9月入職北理工前沿交叉科學研究院并組建課題組開展研究工作，在國家重點研發計劃、國家自然科學基金、北京理工大學科技創新計劃的資助下，主要開展能源存儲材料研究。黃佳琦特別研究員以第一作者/通訊作者身份，在Advanced Materials, Advanced Functional Materials, Energy Storage Materials, Science Bulletin等期刊發表一系列研究工作。其發表論文的總引用8000余次，h因子為54，其中33篇為ESI高被引論文。

　　黃佳琦擔任中國顆粒學會青年理事會理事，Journal of Energy Chemistry《能源化學》及Chinese Chemical Letters《中國化學快報》青年編委，任Advanced Functional Materials《先進功能材料》鋰硫電池專刊，Journal of Energy Chemistry 《能源化學》下一代電池專刊客座編輯。入選首屆中國科協青年人才托舉計劃，獲評中國化工學會侯德榜化工科技青年獎。

論文鏈接：

　　Heterogeneous/Homogeneous Mediators for High-Energy Density Lithium–Sulfur Batteries: Progress and Prospects. Advanced Functional Materials, 2018, 28, 1707536. DOI: 10.1002/adfm.201707536

　　https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.201707536