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近日，國際材料領(lǐng)域期刊《Advanced Energy Materials》（影響因子29.368）報(bào)道了北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院黃佳琦課題組在鋰金屬復(fù)合負(fù)極方向研究的新進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Failure Mechanism of Lithiophilic Sites in Composite Lithium Metal Anode under Practical Conditions”為題在線發(fā)表。該工作第一作者為北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院博士研究生詹迎新，通訊作者為北京理工大學(xué)黃佳琦教授。

金屬鋰有著極高的理論比容量（3860 mAh g^?1）和極低的還原電極電勢（?3.040 V vs標(biāo)準(zhǔn)氫電極），被認(rèn)為是高比能二次電池的理想負(fù)極材料之一。然而，金屬鋰在反復(fù)沉積/脫出過程中容易形成鋰枝晶和發(fā)生體積膨脹等問題，導(dǎo)致鋰金屬電池的庫侖效率低，循環(huán)壽命短。將修飾親鋰位點(diǎn)的三維骨架引入鋰金屬負(fù)極中，可以有效誘導(dǎo)鋰均勻沉積，緩解鋰的體積膨脹。然而，目前報(bào)道的親鋰位點(diǎn)的測試大多在溫和的測試條件（低循環(huán)容量、高N/P比）下進(jìn)行，親鋰位點(diǎn)在實(shí)用化條件（高循環(huán)容量、低N/P比）下的可行性很少有人去探究。此外，在實(shí)用化條件下，親鋰位點(diǎn)的組成和結(jié)構(gòu)是否會發(fā)生演變，親鋰位點(diǎn)是否會在循環(huán)過程中發(fā)生脫落，這些問題都值得探究。因此，為了進(jìn)一步合理設(shè)計(jì)親鋰位點(diǎn)，解耦實(shí)用化條件下親鋰位點(diǎn)的演變行為十分重要。

圖1 親鋰位點(diǎn)逐步失效示意圖

該團(tuán)隊(duì)利用模型體系首次探究了金屬基親鋰位點(diǎn)的失效機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn)在實(shí)用化測試條件下，親鋰位點(diǎn)降低鋰形核過電位的優(yōu)勢會隨著循環(huán)圈數(shù)的增加而逐漸消失。循環(huán)容量的顯著增加，導(dǎo)致死鋰的快速累積。累積的死鋰會覆蓋親鋰位點(diǎn)（圖1），使鋰離子的擴(kuò)散阻力增加，阻礙了鋰離子向親鋰位點(diǎn)的傳輸通道，最終導(dǎo)致了親鋰位點(diǎn)的失效。一旦將累積的死鋰移除，親鋰位點(diǎn)又重新恢復(fù)了降低鋰形核過電位的作用。該親鋰位點(diǎn)失效機(jī)制的探究將有利于指導(dǎo)實(shí)用化條件下親鋰骨架的合理設(shè)計(jì)。此外，這種探究金屬基親鋰位點(diǎn)失效機(jī)制的方法，同樣適用于探究其他親鋰位點(diǎn)的失效，如金屬氧化物基親鋰位點(diǎn)和非金屬基親鋰位點(diǎn)。

論文信息：

Failure Mechanism of Lithiophilic Sites in Composite Lithium Metal Anode under Practical Conditions,  Advanced Energy Materials , 2021, 10.1002/aenm.202103291.

Ying-Xin Zhan, Peng Shi, Xia-Xia Ma, Cheng-Bin Jin, Qian-Kui Zhang, Shi-Jie Yang, Bo-Quan Li, Xue-Qiang Zhang, Jia-Qi Huang*.

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202103291

附作者簡介：

黃佳琦，北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院教授，博士生導(dǎo)師，九三學(xué)社社員。主要開展能源界面化學(xué)研究。發(fā)表SCI論文100余篇，其中60余篇為ESI高被引論文，h因子84。擔(dān)任中國顆粒學(xué)會青年理事會理事，J. Energy Chem.、InfoMat編委，Chin. Chem. Lett.、Green Energy Environ.、Energy Mater. Adv.青年編委。曾獲評2016年中國化工學(xué)會侯德榜化工科技青年獎，2018年中國顆粒學(xué)會青年顆粒學(xué)獎等；2018-2021年連續(xù)入選科睿唯安全球高被引科學(xué)家。