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2025年1月，北京理工大學(xué)陳鵬萬教授課題組近日在脈沖放電制備銅納米團(tuán)簇催化劑研究中取得重要進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Transient Pulsed Discharge Preparation of Graphene Aerogel Supports Asymmetric Cu Cluster Catalysts Promote CO₂ Electroreduction”為題在國際知名期刊《Nature Communications》上發(fā)表。北京理工大學(xué)陳鵬萬教授、陳文星副教授和高鑫副教授和江蘇大學(xué)孫中體老師為論文共同通訊作者。

電催化二氧化碳還原技術(shù)可將溫室氣體轉(zhuǎn)化為具有高附加值的多碳化合物（C₂₊），其中乙醇因其能量密度高、儲(chǔ)運(yùn)便捷且應(yīng)用廣泛，被視為理想的綠色燃料與工業(yè)原料。然而，傳統(tǒng)催化劑在反應(yīng)中面臨碳-碳鍵耦合能壘高、產(chǎn)物選擇性低及穩(wěn)定性不足等挑戰(zhàn)。針對(duì)這一難題，研究團(tuán)隊(duì)提出“非對(duì)稱納米團(tuán)簇催化劑”設(shè)計(jì)理念，創(chuàng)新性地利用瞬態(tài)脈沖放電技術(shù)成功制備出石墨烯氣凝膠負(fù)載銅納米團(tuán)簇催化劑（Cu Clu/GAs），其獨(dú)特的Cu?O-CuC?O?原子相互作用結(jié)構(gòu)顯著提升了二氧化碳還原為乙醇的效率與穩(wěn)定性。

主要內(nèi)容為：催化劑高活性與高選擇性：實(shí)驗(yàn)表明，Cu Clu/GAs催化劑在電催化反應(yīng)中對(duì)乙醇產(chǎn)物的選擇性達(dá)到較高水平，同時(shí)電流密度顯著提升，突破了傳統(tǒng)催化劑產(chǎn)物混雜的技術(shù)瓶頸。超長穩(wěn)定性：該催化劑在連續(xù)運(yùn)行60小時(shí)后仍保持優(yōu)異性能，解決了同類催化劑易失活的難題，為工業(yè)化應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。機(jī)制創(chuàng)新：團(tuán)隊(duì)通過原位X射線吸收譜（XAFS）、近常壓光電子能譜（NAP-XPS）及密度泛函理論（DFT）計(jì)算，揭示了非對(duì)稱銅活性位點(diǎn)促進(jìn)碳-碳鍵定向耦合的微觀機(jī)制，為催化劑理性設(shè)計(jì)提供理論支撐。普適性技術(shù)平臺(tái)：基于脈沖放電的快速非平衡合成策略可拓展至鈷、鎳、鉑等其他金屬催化劑體系，并且可以控制團(tuán)簇尺寸，為多場(chǎng)景碳資源轉(zhuǎn)化提供了通用解決方案。

圖1 超快脈沖放電合成Cu Clu/GAs及形貌表征

圖2 Cu_1.7 Clu/GAs的電催化CO₂RR性能

圖3 Cu1.7 Clu/GAs的配位結(jié)構(gòu)和化學(xué)態(tài)

圖4 Cu_1.7 Clu/GAs在電催化CO₂RR中的原位XAFS和原位ATR-FTIR表征

圖5 Cu_1.7 Clu/GAs在電催化CO₂RR中活性分析

本研究通過新型的瞬態(tài)脈沖放電技術(shù)多尺度調(diào)控、制備了非對(duì)稱結(jié)構(gòu)納米團(tuán)簇催化劑，實(shí)現(xiàn)了催化劑活性位點(diǎn)的精準(zhǔn)構(gòu)筑，不僅推動(dòng)了電催化基礎(chǔ)理論的發(fā)展，更為二氧化碳資源化利用提供了高效技術(shù)原型。該成果有望應(yīng)用于可再生能源儲(chǔ)能、化工原料綠色合成等領(lǐng)域，助力“雙碳”戰(zhàn)略目標(biāo)實(shí)現(xiàn)。

全文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-56534-1