閃爍體材料是一類(lèi)能夠有效吸收高能輻射(如X射線(xiàn)、伽馬射線(xiàn)和其他高能粒子)后發(fā)光的材料,目前已在醫(yī)療診斷、生物成像、安防檢查、工業(yè)無(wú)損檢測(cè)等領(lǐng)域應(yīng)用。有機(jī)閃爍體材料因生產(chǎn)成本低、制備成本低、材料易于修飾、可制備大面積柔性器件等突出優(yōu)勢(shì),一直以來(lái)作為一種有前景的閃爍體材料而被研究。然而有機(jī)閃爍體材料通常為碳?xì)浠衔?,?duì)X射線(xiàn)的吸收較弱,導(dǎo)致其輻射發(fā)光效率低,使其長(zhǎng)期應(yīng)用面臨巨大挑戰(zhàn)。

近日,西北工業(yè)大學(xué)的黃維院士和于濤教授團(tuán)隊(duì)以及福州大學(xué)的陳秋水教授團(tuán)隊(duì)合作,通過(guò)引入碘原子設(shè)計(jì)合成兩個(gè)碘代苯咔唑分子作為主體材料(oIPhCz,pIPhCz),基于主客體摻雜策略,構(gòu)建了一系列寬范圍發(fā)光顏色可調(diào)的有機(jī)閃爍體材料。在X射線(xiàn)激發(fā)下,基于非扭曲結(jié)構(gòu)的主體pIPhCz難以捕獲X射線(xiàn),而主體oIPhCz因其扭曲結(jié)構(gòu)使碘原子有序的排列在一個(gè)平面上,有利于提高X射線(xiàn)吸收能力。因此,基于主體材料oIPhCz,選擇發(fā)光性質(zhì)不同的五種分子,實(shí)現(xiàn)了輻射發(fā)光波長(zhǎng)介于520-682 nm的寬范圍顏色可調(diào)的有機(jī)閃爍體,并成功將該類(lèi)材料應(yīng)用于X射線(xiàn)成像領(lǐng)域。除此之外,還對(duì)其相關(guān)的光物理研究、單晶分析和密度泛函理論(DFT)計(jì)算進(jìn)行了研究,以闡明主客體能量轉(zhuǎn)移機(jī)制,并提出新型有機(jī)閃爍體材料的設(shè)計(jì)策略。研究成果以“Wide-Range Color-Tunable Organic Scintillators for X-Ray Imaging Through Host-Guest Doping(通過(guò)主-客體摻雜策略實(shí)現(xiàn)用于X射線(xiàn)成像的寬范圍顏色可調(diào)有機(jī)閃爍體)”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊Angewandte Chemie International Edition上,并被選為V. I. P.(Very Important Paper)論文。西北工業(yè)大學(xué)博士生王海蘭為本文第一作者,西北工業(yè)大學(xué)柔性電子研究院黃維院士、于濤教授和福州大學(xué)化學(xué)學(xué)院陳秋水教授為本文的共同通訊作者。

研究表明,主客體摻雜策略可以實(shí)現(xiàn)X射線(xiàn)吸收中心和輻射發(fā)光中心分離,主體材料吸收X射線(xiàn)通過(guò)能量轉(zhuǎn)移實(shí)現(xiàn)客體發(fā)光,有效的避免的重原子猝滅發(fā)光的影響。依據(jù)單晶分析和理論計(jì)算,主體oIPhCz中重原子的排列以及分子間弱相互作用有效的提升了其X射線(xiàn)的吸收能力。因而基于oIPhCz的摻雜材料實(shí)現(xiàn)了高效、可調(diào)且穩(wěn)定性?xún)?yōu)異的輻射發(fā)光。 基于此,這些材料還制備了有機(jī)閃爍體薄膜應(yīng)用于X射線(xiàn)成像。這項(xiàng)工作為下一代有機(jī)閃爍體材料的設(shè)計(jì)、構(gòu)建及應(yīng)用提供了新的策略,并促進(jìn)了其在柔性X射線(xiàn)成像等方面的應(yīng)用。
文章鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202316190
(文字:于濤 審核:王學(xué)文)